Größenabhängigkeit des ultraschnellen Elektronentransfers von Didodecyl-Dimethylammonium-Bromid-modifizierten CSPBBR3-Nanokristallen zu Elektronenakzeptoren

Qiaoyun Wu, Lin Cheng, Pan Liang,* Rongrong Hu,* Bobo Yang, Jinlei Li, Yuanyuan Wang, Xiaoyang Li, Jun Zou und Donghai Feng*

Veröffentlicht in: The Journal of Physical Chemistry Letters 2024 15 (28), 7133-7140

DOI: 10.1021/acs.jpclett.4c01543

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ABSTRAKT

Ladungsübertragungseffizienzen in rein anorganischen Bleihalogenid-Perowskit-Nanokristallen (NCs) sind für Anwendungen in der Photovoltaik und Photokatalyse von entscheidender Bedeutung. Hierin werden CsPbBr₃-NCs mit unterschiedlichen Größen durch Variation des Ligandengehalts von Didodecyldimethylammoniumbromid bei Raumtemperatur synthetisiert. Die Zugabe von Benzochinon (BQ)-Molekülen führt zu einer Verringerung der PL-Intensitäten und PL-Abklingzeiten in NCs. Die Effizienz des Elektronentransfers (ET) (ηET) steigt mit der NC-Größe in Komplexen aus CsPbBr₃-NCs und BQ-Molekülen (NC-BQ-Komplexen), wenn die gleiche BQ-Konzentration aufrechterhalten wird, wie durch transiente Photobleichung und Photolumineszenzspektroskopie untersucht. Die Kontrolle der gleichen Anzahl an gebundenen BQ-Akzeptormolekülen pro NC induziert den gleichen ηET in NC-BQ-Komplexen, auch wenn die NC-Größen unterschiedlich sind. Unsere Ergebnisse liefern neue Einblicke in das ultraschnelle Ladungsübertragungsverhalten in Perowskit-NCs, was für die Entwicklung effizienter Lichtenergieumwandlungsgeräte wichtig ist.

Vollständig anorganische Perowskit-Nanokristalle (NCs) weisen hervorragende Eigenschaften auf, darunter hohe Photolumineszenz-Quantenausbeuten (PLQYs), hohe Ladungsträgermobilitäten, lange Ladungsträgerlebensdauern und große Abstimmbarkeit der Emissionswellenlänge über den gesamten sichtbaren Bereich, was weitreichende Aussichten für Anwendungen in Leuchtdioden, Lasern, Solarzellen, Displays, Fotodetektoren und Fotokatalyse bietet. Die meisten berichteten CsPbX₃-NCs werden bei hohen Temperaturen (>140 °C) in einer inerten Umgebung nach einer „Heißinjektionsmethode“ synthetisiert. Die Größe der Perowskit-NCs kann durch Anpassen der Reaktionstemperaturen während der „Heißinjektion“ oder durch Ändern der Mengen an Alkylammoniumbromidsalz gesteuert werden. Der komplexe Prozess der „Heißinjektion“-Methode hat jedoch ihre großtechnische Produktion erheblich eingeschränkt. Im Vergleich zur „Heißinjektionsmethode“ ist die Raumtemperaturmethode unter Umgebungsluftbedingungen bequemer, praktikabler und wirtschaftlich attraktiver. Darüber hinaus können mit der Raumtemperaturmethode auch die Größen von CsPbBr₃-NCs präzise gesteuert und die Anzahl der Oberflächendefekte von CsPbBr₃-NCs durch Austausch der Liganden reduziert werden, was ihre Anwendung in optoelektronischen Geräten fördert.

Die Ladungstransferzeiten (CT) und die Effizienz sind wichtige Faktoren für Hochleistungsphotokatalyse und Solarzellen. Zur Untersuchung der ultraschnellen CT-Prozesse werden üblicherweise Donor-Akzeptor-Komplexe eingesetzt. Benzoquinon (BQ)-Moleküle sind bekannte Elektronenakzeptoren für Perowskit-NCs. In Gegenwart von BQ-Molekülen können die photogenerierten Exzitonen von CsPbBr₃-NCs effektiv getrennt werden, und es wurde festgestellt, dass der Elektronentransfer (ET) und die Rückwärtsladungsrekombination (CR) im Vergleich zu denen von gewachsenen NCs verkürzt sind. Kürzlich wurde berichtet, dass die Zugabe von BQ-Molekülen zu CsPbBr₃-NCs zu einem schnellen ET-Prozess und außergewöhnlich langlebigem CS führt, das unter Umgebungsbedingungen nach Lichteinstrahlung bis zu einem Dutzend Tage dauern kann. Es ist allgemein bekannt, dass die ET-Zeiten mit steigender BQ-Konzentration abnehmen. Auch größenabhängige Effekte könnten bei den CT-Prozessen eine wichtige Rolle spielen. Mit abnehmender Größe der CsPbI₃-NCs nimmt die CT-Zeit ab, und ähnliche Phänomene wurden auch bei herkömmlichen II-VI-Halbleiter-NCs berichtet. Allerdings ist es immer noch eine offene Frage, wie sich die CT-Effizienz mit der NC-Größe ändert, wenn die gleiche Anzahl von Akzeptormolekülen pro NC kontrolliert wird.

In dieser Arbeit werden CsPbBr₃-NCs unterschiedlicher Größe synthetisiert, indem der Gehalt an Didodecyl-Dimethylammoniumbromid (DDAB) als Ligand bei Raumtemperatur unter Luftatmosphäre angepasst wird. Die transiente Dynamik wird in kolloidalen CsPbBr₃-NCs mit und ohne BQ-Moleküle mithilfe zeitaufgelöster Photolumineszenz (PL) und differentieller Transmissionsmessungen untersucht. Nach der Zugabe von BQ-Elektronenakzeptoren nehmen die PL-Intensitäten und PL-Abklingzeiten in NC-BQ-Komplexen mit unterschiedlichen NC-Größen aufgrund der ET-Prozesse ab, wie in Schema 1 gezeigt. Die ET-Effizienz (ηET) steigt mit der CsPbBr₃-NC-Größe, wenn die gleiche Konzentration an BQ-Molekülen hinzugefügt wird, da die Anzahl der gebundenen BQ-Akzeptormoleküle pro CsPbBr₃-NC (im Folgenden als m bezeichnet) höher ist NC-BQ-Komplexe mit einer größeren NC-Größe. Die Beibehaltung eines gleichen Werts von m führt jedoch in allen NC-BQ-Komplexen mit unterschiedlichen NC-Größen zu demselben ηET. Diese Ergebnisse zeigen, dass der transiente Grenzflächen-ηET in NC-BQ-Komplexen hauptsächlich von den m-Werten und nicht von den NC-Größen abhängt.

CsPbBr3-NCs mit unterschiedlichen Konzentrationen an DDAB-Liganden wurden auf der Grundlage der berichteten Literatur bei Raumtemperatur und Luftatmosphäre synthetisiert.17 Die Zugabe der DDAB-Liganden in Mengen von 0,05, 0,1, 0,3 und 0,5 mmol kann die Absorptions- und PL-Emissionspeaks von DDAB-modifizierten CsPbBr3-NCs erheblich beeinflussen. Die ersten Exzitonenabsorptionspeaks von gewachsenen CsPbBr3-NCs sind mit einem Anstieg der DDAB-Ligandenkonzentration blauverschoben von 509 auf 477 nm, und die entsprechenden PL-Emissionspeaks sind von 512 auf 480 nm blauverschoben, wie in den Feldern a bzw. b von Abbildung 1 dargestellt. Im Vergleich dazu kam es bei Zugabe verschiedener Gehalte an herkömmlichem OAm zu einer PL-Peakverschiebung von nur ∼6 nm Liganden (siehe Abbildung S1). Es ist bekannt, dass der verschobene Emissionspeak mit der NC-Größe und der Bandlücke von CsPbBr3-NCs korreliert,15,32 was darauf hindeutet, dass DDAB-Liganden bei Verwendung von Raumtemperaturmethoden eine bessere Größenkontrolle für CsPbBr3-NCs im Vergleich zu herkömmlichen OAm-Liganden haben. Die detaillierten Syntheseverfahren finden Sie im experimentellen Teil der Hintergrundinformationen.

Schema 1. (a) Energieniveaudiagramm von BQ-Molekülen und CsPbBr3-NCs mit schwachem und starkem Einschluss und (b) Schematische Struktur des Perowskit-Gitters und der BQ-Moleküle

a Die niedrigsten Energieniveaus der Elektronen (Löcher) in den Leitungsbändern (Valenzbändern) von CsPbBr3-NCs mit Größen von 13,3 und 6,3 nm sind durch schwarze Linien dargestellt. Die blauen Linien zeigen das niedrigste unbesetzte Molekülorbital (LUMO) und das höchste besetzte Molekülorbital (HOMO) von BQ-Molekülen. Der ET von NCs zu BQ und Elektronen-Loch-Strahlungsrekombinationsprozesse werden durch rote bzw. gestrichelte Pfeile dargestellt.

Abbildung 1. (a) Absorptions- und (b) PL-Spektren von CsPbBr3-NCs mit unterschiedlichen NC-Größen (Kantenlänge L wie angegeben). Aus Gründen der Übersichtlichkeit sind die Darstellungen versetzt dargestellt. Die Einschübe zeigen Fotografien von Didodecyl-Dimethylammoniumbromid (DDAB)-modifizierten CsPbBr3-NCs unter 365-nm-Bestrahlung.

Die repräsentativen Transmissionselektronenmikroskopbilder (TEM) von gewachsenen CsPbBr₃-NCs mit unterschiedlichen DDAB-Konzentrationen weisen typische orthogonale Formen auf (siehe Abbildung S2a,b) und stimmen mit früheren Berichten überein. Die Gittergrößen von CsPbBr₃ betragen bei Zusatz von 0,05 und 0,5 mmol DDAB-Liganden 0,37 bzw. 0,29 nm, was den (110)- bzw. (220)-Phasen von CsPbBr₃ entspricht. Laut TEM-Bildern betragen die Größen von CsPbBr₃-NCs mit Zusatz von 0,05 und 0,5 mmol DDAB-Liganden 13,3 bzw. 6,3 nm. Unter Berücksichtigung der Beziehung zwischen der Position des Absorptionspeaks und der Volumenbandkante betragen die Potentiale der niedrigsten Elektronen- und Lochenergieniveaus für die NCs mit einer großen Größe von 13,3 nm jeweils −3,79 und −6,18 eV (relativ zum Vakuum), während für die NCs mit einer kleinen Größe von 6,3 nm die Potentiale der niedrigsten Elektronen- und Lochenergieniveaus −3,72 bzw. −6,25 eV betragen (detaillierte Berechnungsinformationen finden Sie hier). finden Sie in den Hintergrundinformationen). Die Bandlückenenergie (E_g) und die entsprechende NC-Größe können anhand ihrer Absorptionsspektren berechnet werden. Wie in Abbildung S3 gezeigt, werden die E_g-Werte von CsPbBr₃-NCs mit 0,05, 0,1, 0,3 und 0,5 mmol DDAB-Liganden berechnet und somit die Größen von CsPbBr₃-NCs von 13,3, 12,2, 8,5 bzw. 6,3 nm erhalten. Die berechneten Größen der größten und kleinsten NCs stimmen mit den TEM-Ergebnissen in Abbildung S2 überein. Daher führt eine Erhöhung der Konzentrationen des DAB-Liganden zusammen mit den blauverschobenen Wellenlängen in PL-Peaks und ersten Absorptionspeaks von NCs zu einer Erhöhung von E_g und einer Verringerung der NC-Größe.

Die ersten Exzitonenabsorptionspeaks der gewachsenen CsPbBr₃-NCs und ihrer entsprechenden NC-BQ-Komplexe sind nahezu gleich (Abbildung S4), was mit früheren Berichten übereinstimmt. Die Felder a und b in Abbildung 2 zeigen die PL-Spektren von gewachsenen NCs mit unterschiedlichen NC-Größen und ihren entsprechenden NC-BQ-Komplexen. Im Vergleich zu frisch gewachsenen NCs kann die Zugabe von BQ-Molekülen deren PL-Intensitäten wirksam unterdrücken. Bei gleicher BQ-Konzentration steigt die Abschreckeffizienz mit der NC-Größe. Wie in Abbildung 2a dargestellt, betragen die PL-Löscheffizienzen bei einer BQ-Konzentration von 0,46 mM 72 % für die größte Größe (L = 13,3 nm) und 37 % für die kleinste Größe (L = 6,3 nm). Mit einer Erhöhung der Konzentration der BQ-Moleküle auf 4,63 mM können die PL-Intensitäten von 13,3 nm großen CsPbBr₃-NCs fast vollständig gelöscht werden, während die PL-Intensität auf ~10 % derjenigen in 6,3 nm großen CsPbBr₃-NCs abnimmt. Die photogenerierten Elektronen im Leitungsband von CsPbBr₃-NCs können innerhalb weniger zehn Pikosekunden schnell von den BQ-Molekülen eingefangen werden, was zu einer PL-Löschung der CsPbBr₃-NCs führt und eine Erhöhung der Konzentration von BQ-Molekülen die ET-Prozesse beschleunigt.

Abbildung 2. PL-Spektren von gewachsenen CsPbBr3-NCs (normalisierte durchgezogene Linien) und NC-BQ-Komplexen (gestrichelte Linien) für unterschiedliche BQ-Konzentrationen von (a) 0,46 mM und (b) 4,63 mM (b).

Abbildung 3. PL-Abklingkurven von gewachsenen CsPbBr3-NCs und NC-BQ-Komplexen mit unterschiedlichen NC-Größen. Die BQ-Konzentrationen betragen in den NC-BQ-Komplexen 0,46 und 4,63 mM. Die anfänglichen PL-Intensitäten werden auf die gleichen Werte normiert.

Zeitkorrelierte Einzelphotonenzählung (TCSPC) wurde eingesetzt, um die zeitaufgelöste PL von CsPbBr₃-NCs und NC-BQ-Komplexen im Wachstum zu untersuchen. Wie in Abbildung 3 dargestellt, können alle PL-Abklingkurven von gewachsenen CsPbBr₃-NCs und entsprechenden NC-BQ-Komplexen gut durch eine biexponentielle Abklingfunktion angepasst werden. Detaillierte PL-Abklingzeiten und die entsprechenden Amplituden sind in Tabelle S1 aufgeführt. Den früheren Berichten zufolge können die schnellen (τ₁) und langsamen (τ₂) Zerfallskomponenten der strahlungslosen Rekombination bzw. der strahlenden Rekombination zugeschrieben werden. Die angepassten schnellen und langsamen Zerfallslebensdauern für gewachsene CsPbBr₃-NCs verringern sich von 2,01 auf 1,70 ns bzw. von 21,0 auf 16,1 ns, wenn die Größe der NCs von 13,3 auf 6,3 nm reduziert wurde, und die durchschnittliche Lebensdauer (wie in den Hintergrundinformationen definiert) von gewachsenen CsPbBr₃-NCs verringert sich von 2,01 auf 1,70 ns 19,8 bis 14,5 ns mit einer Verringerung der NC-Größe. Im Vergleich zu gewachsenen CsPbBr₃-NCs weisen NC-BQ-Komplexe aufgrund der ET-Prozesse von den CsPbBr₃-NCs zu BQ-Molekülen kleinere τ₁- und τ₂-Werte auf. Für 13,3-nm-NCs und 4,63 mM BQ werden τ₁ und τ₂ deutlich auf 0,92 bzw. 3,1 ns reduziert. Mit einer Abnahme der NC-Größe von 13,3 auf 6,3 nm steigen die schnelle Zerfallskomponente τ₁ und die langsame Zerfallskomponente τ₂ von 0,92 auf 1,24 ns bzw. von 3,1 auf 6,0 ns, wenn BQ-Moleküle in einer Konzentration von 4,63 mM hinzugefügt werden, was einen Trend zeigt, der dem entgegengesetzt ist zu dem bei gewachsenen NCs. Ähnliche experimentelle Phänomene werden auch bei transienten Photobleichmessungen beobachtet (siehe Abbildung S5). Wir haben den ηET für diese Proben mithilfe von Gleichung S5 berechnet. Der ηET der 13,3-nm-NC-BQ-Komplexe beträgt 90 % und ist damit viel größer als der der 6,3-nm-Probe (ηET ~ 70 %), wenn die gleiche Konzentration an BQ-Molekülen (~ 4,63 mM) hinzugefügt wird. Ein ähnlicher Trend wurde auch beobachtet, als die BQ-Konzentration auf 0,46 mM sank, was darauf hindeutet, dass ηET mit der NC-Größe in den NC-BQ-Komplexen zunahm, wenn die BQ-Konzentration gleich blieb, was mit den PL-Löschphänomenen übereinstimmt, wie in Abbildung 2 gezeigt.

Abbildung 4. BQ-Konzentrationsabhängige PL-Intensität für CsPbBr3-NC-Größen von (a) 13,3 nm und (b) 6,3 nm. Integrierte PL-Intensitäten (schwarze Linien) und die m-Werte (rote Linien) als Funktion der BQ-Konzentrationen für CsPbBr3-NC-Größen von (c) 13,3 nm und (d) 6,3 nm.

Abbildung 5. (a) PL-Spektren von gewachsenen CsPbBr3-NCs mit NC-Größen von 6,3 und 13,3 nm und den entsprechenden NC-BQ-Komplexen mit unterschiedlichen m-Werten. Zeitaufgelöste PL-Spektren von gewachsenen CsPbBr3-NCs und NC-BQ-Komplexen mit unterschiedlichen m-Werten und NC-Größen von (b) 13,3 nm und (c) 6,3 nm. (d) ηET als Funktion des m-Werts.

Um den Grenzflächen-ET-Mechanismus weiter zu demonstrieren, wird die Beziehung zwischen BQ-Konzentrationen und PL-Intensitäten von CsPbBr₃-NCs unterschiedlicher Größe untersucht. Die PL-Spektren von 13,3 und 6,3 nm großen CsPbBr₃-NCs im gewachsenen Zustand und ihren entsprechenden NC-BQ-Komplexen mit unterschiedlichen BQ-Konzentrationen sind in den Feldern a und b von Abbildung 4 dargestellt. Bei 13,3 und 6,3 nm großen NCs verringert eine Erhöhung der BQ-Konzentration die PL-Intensität. Die Adsorption von BQ-Molekülen auf NC-Oberflächen wird durch die Langmuir-Adsorptionsisotherme bestimmt und folgt einer Poisson-Verteilung. Die integrierten PL-Intensitäten und die Bildung von m-Werten für 13,3- und 6,3-nm-NCs als Funktion der BQ-Konzentrationen sind in den Feldern c und d von Abbildung 4 dargestellt (detaillierte Berechnungsinformationen finden Sie in den Hintergrundinformationen). Wie in den Feldern c und d von Abbildung 4 gezeigt, nehmen mit zunehmender BQ-Konzentration (und damit dem m-Wert) die integrierten PL-Intensitäten sowohl für große als auch für kleine NC-BQ-Komplexe ab. Beachten Sie, dass bei einer Verringerung der NC-Größe zusammen mit einem erhöhten E_g die treibende Kraft in NC-BQ-Komplexen zunimmt, was den ET-Prozess beschleunigt. Bei gleichen BQ-Konzentrationen ist der m-Wert jedoch in 6,3-nm-NCs kleiner als in 13,3-nm-NCs, was die dominierende Rolle bei den ET-Prozessen spielt, was zu längeren ET-Zeiten und damit längeren Abklingzeiten in 6,3-nm-NCs führt, wie in Abbildung 3 dargestellt.

Abbildung 6. Zeitaufgelöste Differentialtransmissionsspektren von gewachsenen CsPbBr3- und NC-BQ-Komplexen für NC-Größen von (a) 13,3 nm und (b) 6,3 nm. Die Wellenlängen der Sonden- und Pumpimpulse liegen bei ihren entsprechenden ersten Anregungsabsorptionsspitzen.

Um weiter zu untersuchen, wie sich ηET mit der NC-Größe ändert, werden vergleichende stationäre PL- und zeitaufgelöste PL-Messungen in gewachsenen CsPbBr₃-NCs mit Größen von 13,3 und 6,3 nm und ihren entsprechenden NC-BQ-Komplexen mit denselben m-Werten durchgeführt. Wie in Abbildung 5a dargestellt, kann man sehen, dass der Grad der PL-Löschung für beide NC-Größen gleich bleibt, wenn die gleichen m-Werte kontrolliert werden. Die Felder b und c in Abbildung 5 zeigen die PL-Zerfälle von CsPbBr₃-NCs im gewachsenen Zustand mit unterschiedlichen Größen von 6,3 und 13,3 nm und ihren entsprechenden NC-BQ-Komplexen mit unterschiedlichen m-Werten. Die PL-Abklingzeiten sind in Tabelle S2 aufgeführt. Wie in Abbildung 5b dargestellt, weisen gewachsene CsPbBr₃-NCs mit einer Größe von 13,3 nm eine durchschnittliche PL-Zerfallslebensdauer von ~19,8 ns auf, während die Zugabe eines BQ-Elektronenakzeptors mit einer Konzentration von 1,42 mM (entspricht m₁ = 2,2) die durchschnittliche PL-Lebensdauer auf 5,7 ns reduziert, was zeigt, dass ηET 71 % beträgt. Wie in Abbildung 5c dargestellt, beträgt die durchschnittliche PL-Lebensdauer von gewachsenen CsPbBr₃-NCs mit einer Größe von 6,3 nm ebenfalls 14,5 ns. Bei Zugabe von BQ-Molekülen in einer Konzentration von 4,63 mM (ebenfalls gleich m₂ = 2,2) sinkt die PL-Lebensdauer auf 4,4 ns, was einem ηET von 70 % entspricht. Bei einer Änderung der m-Werte zeigten NC-BQ-Komplexe unterschiedlicher Größe nahezu den gleichen ηET. Abbildung 5d zeigt ηET als Funktion der m-Werte in NCs mit beiden Größen. ηET nimmt mit zunehmendem m-Wert in beiden NC-Größen zu. Darüber hinaus bleiben die ηET-Werte in NCs unterschiedlicher Größe gleich, wenn die gleichen m-Werte beibehalten werden. Dieses Phänomen zeigt weiterhin, dass trotz der unterschiedlichen Größe der NCs die Regulierung desselben m-Werts zu denselben Graden der PL-Löschung und denselben η ET- Werten führt.

Weitere Untersuchungen der ultraschnellen Ladungsdynamik in NCs unterschiedlicher Größe mit und ohne BQ, aber mit demselben m-Wert werden mithilfe transienter Photobleichungsspektren (oder zeitaufgelöster Differentialtransmissionsmessungen) durchgeführt.40 Die Wellenlängen der Pump- und Sondenimpulse werden für jede Probe von CsPbBr3-NCs und NC-BQ-Komplexen auf den ersten Exzitonenübergang eingestellt. Für so gewachsene CsPbBr3-NCs mit Größen von 13,3 und 6,3 nm erzeugt eine Pumpfluenz (Fp) von 20 μJ/cm2 durchschnittlich 0,74 bzw. 0,038 Elektron-Loch-Paare pro NC (im Folgenden als ⟨N⟩ bezeichnet)41 (detaillierte Berechnungsinformationen finden Sie in den Hintergrundinformationen). Abbildung 6 zeigt die transiente Photobleichdynamik von CsPbBr3-NCs im gewachsenen Zustand mit Größen von 13,3 und 6,3 nm und ihren entsprechenden NC-BQ-Komplexen mit demselben m-Wert. Alle transienten Photobleichdynamiken weisen zwei Zerfallskomponenten auf, einen schnellen und einen langsamen Zerfall (τTA1 bzw. τTA2). Abbildung 6a zeigt die transiente Photobleichungsdynamik von gewachsenen NCs mit einem L von 13,3 nm und zeigt die schnellen und langsamen Zerfallsprozesse mit einem τTA1 von 300 ps und einem τTA2 von 1130 ps. Die schnelle Zerfallskomponente kann den Elektronen- und/oder Locheinfangprozessen zugeschrieben werden, während die langsame Zerfallskomponente bei der Photobleichmessung mit der erkannten schnellen PL-Zerfallskomponente übereinstimmt und den strahlungslosen Rekombinationsprozessen zugeschrieben werden kann.29 Die Photobleichdynamik in 13,3 nm großen NC-BQ-Komplexen zeigt auch eine schnelle Zerfallskomponente τTA1 von 185 ps und eine langsame Zerfallskomponente τTA2 von 1000 ps. Die Verkürzung von τTA1 und τTA2 nach Zugabe von BQ-Molekülen im Vergleich zu denen in gewachsenen NCs kann auf den ET von den Leitungsbändern von CsPbBr3-NCs zum LUMO von BQ-Elektronenakzeptoren zurückgeführt werden. Die Übertragungseffizienz der schnellen und langsamen Prozesse beträgt 38 % bzw. 12 %. Wie in Abbildung 6b gezeigt, zeigen gewachsene CsPbBr3-NCs und NC-BQ-Komplexe mit einer Größe von 6,3 nm ähnliche Phänomene, jedoch mit unterschiedlichen Abklingzeitkonstanten im Vergleich zu 13,3 nm großen NCs. Die Zeiten für schnelle und langsame Zerfallsprozesse sind wie folgt: τTA1 = 120 ps und τTA2 = 800 ps in 6,3-nm-NCs im gewachsenen Zustand, was schneller ist als in 13,3-nm-NCs. Für die 6,3 nm großen NC-BQ-Komplexe ändern sich die Lebensdauern der schnell und langsam zerfallenden Komponenten auf τTA1 von 71 ps und τTA2 von 700 ps. Die beiden Prozesse weisen Übertragungseffizienzen von 41 % bzw. 13 % auf. Die detaillierten Parameter sind in Tabelle S3 aufgeführt. Beachten Sie, dass die Verhältnisse der Zeitkonstanten zwischen NCs mit und ohne BQ nahezu unabhängig von der Pumpfluenz (oder ⟨N⟩) sind, wie in Abbildung S6 und Tabelle S4 dargestellt. Aus den oben dargestellten Ergebnissen können wir schließen, dass durch die Steuerung desselben m-Werts auch bei unterschiedlichen Größen die gleichen ET-Effizienzen in NC-BQ-Komplexen erzielt werden können.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass CsPbBr3-NCs unterschiedlicher Größe durch Variation des Gehalts des DDAB-Liganden bei Raumtemperatur und Luftatmosphäre synthetisiert wurden. Elektronenakzeptor-BQ-Moleküle werden eingesetzt, um die ultraschnellen Grenzflächen-ET-Prozesse von CsPbBr3-NCs mithilfe zeitaufgelöster PL- und differentieller Transmissionsspektren zu untersuchen. Die Zugabe von BQ-Molekülen kann die PL in CsPbBr3-NCs aller Größen effektiv löschen. Bei Zugabe der gleichen Konzentration an BQ-Molekülen steigt ηET mit der NC-Größe, da die Anzahl der BQ-Moleküle pro NC in größeren NCs größer ist. Wenn die gleiche Anzahl von BQ-Molekülen pro NC beibehalten wird, sind sowohl der Grad der PL-Löschung als auch der ηET in NC-BQ-Komplexen für verschiedene NC-Größen nahezu gleich. Dies zeigt, dass die Akzeptorzahl pro NC im Vergleich zur NC-Größe der dominierende Faktor für die Steuerung der Effizienz von Grenzflächen-ET-Prozessen ist.

ZUGEHÖRIGE INHALTE

Unterstützende Informationen

Die Hintergrundinformationen sind kostenlos verfügbar unter https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.4c01543.

Probenvorbereitung, optische und spektroskopische Messungen, Energieschätzungen für CsPbBr₃-NCs, PL-Spektren von CsPbBr₃-NCs mit verschiedenen Ligandentypen, TEM-Bilder von DDAB-verkappten CsPbBr₃-NCs, Bestimmung der Bandlückenenergieniveaus von DDAB-verkappten CsPbBr₃-NCs, Absorptionsspektren von gewachsenen CsPbBr₃-NCs und NC-BQ-Komplexe, kinetische Anpassung von PL-Zerfällen in CsPbBr₃-NCs und NC-BQ-Komplexen im Wachstum, Berechnung der Elektronentransfereffizienzen, Anzahl der pro NC gebundenen BQ-Akzeptormoleküle, Berechnung der Anzahl angeregter Elektron-Loch-Paare pro NC, kinetische Anpassung des vorübergehenden Photobleichens in im Wachstum befindlichen CsPbBr₃-NCs und NC-BQ-Komplexe und Pumpfluenzabhängigkeit transienter Photobleichsignale (PDF)

INFORMATIONEN ZUM AUTOR

Korrespondierende Autoren

Rongrong Hu – School of Science, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, China; orcid.org/0009-0004-0803-9599; E-Mail: hrr92@sit.edu.cn

Pan Liang – Hochschule für Künste und Wissenschaften, Shanghai Dianji University, Shanghai 201306, China; E-Mail: liangp@sdju.edu.cn

Donghai Feng – Staatliches Schlüssellabor für Präzisionsspektroskopie, East China Normal University, Shanghai 200241, China; Collaborative Innovation Center of Extreme Optics, Shanxi University, Taiyuan, Shanxi 030006, China; orcid.org/0000-0003-3272-6482; E-Mail: dhfeng@phy.ecnu.edu.cn

Autoren

Qiaoyun Wu – School of Science, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, China

Lin Cheng – Staatliches Schlüssellabor für Präzisionsspektroskopie, East China Normal University, Shanghai 200241, China

Bobo Yang – School of Science, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, China; orcid.org/0000-0003-1351-947X

Jinlei Li – Staatliches Schlüssellabor für Präzisionsspektroskopie, East China Normal University, Shanghai 200241, China; orcid.org/0000-0001-8211-8392

Yuanyuan Wang – School of Science, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, China

Xiaoyang Li – School of Science, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, China

Jun Zou – School of Science, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, China; orcid.org/0000-0003-4720-2040

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Notizen

Die Autoren erklären, dass keine konkurrierenden finanziellen Interessen bestehen.

DANKSAGUNGEN

Diese Arbeit wird von der National Natural Science Foundation of China (Grants 12104311, 12174108 und 12004239), dem Shanghai Chenguang Program (Grant 22CGA74), dem National Key R&D Program of China (Grant 2021YFB3501700) und dem Science and Technology Innovation Program des Shanghai Science and Technology Committee (STCSM) (Grants) unterstützt 22N21900400 und 23N21900100), das Schlüssel-F&E-Programm der Provinz Jiangsu (Grant BE2023048) und das Schlüssel-F&E-Programm der Provinz Zhejiang (Grant 2024C01193).

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Inhaltsverzeichnis

Zusammenfassung

1. Einführung

Referenzen

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Wie man zitiert

Wu, Q.; Cheng, L.; Liang, P.; Hu, R.; Yang, B.; Li, J.; Wang, Y.; Li, X.; Zou, J.; Feng, D. Größenabhängigkeit des ultraschnellen Elektronentransfers von Didodecyl-Dimethylammoniumbromid-modifizierten CsPbBr₃-Nanokristallen zu Elektronenakzeptoren. J. Phys. Chem. Lette. 2024, 15, 7133–7140.

DOI: 10.1021/acs.jpclett.4c01543

Link: https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.4c01543

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