Größenabhängigkeit des ultraschnellen Elektronentransfers von Didodecyl-Dimethylammonium-Bromid-modifizierten CSPBBR3-Nanokristallen zu Elektronenakzeptoren

ABSTRAKT

Ladungsübertragungseffizienzen in rein anorganischen Bleihalogenid-Perowskit-Nanokristallen (NCs) sind für Anwendungen in der Photovoltaik und Photokatalyse von entscheidender Bedeutung. Hierin werden CsPbBr₃-NCs mit unterschiedlichen Größen durch Variation des Ligandengehalts von Didodecyldimethylammoniumbromid bei Raumtemperatur synthetisiert. Die Zugabe von Benzochinon (BQ)-Molekülen führt zu einer Verringerung der PL-Intensitäten und PL-Abklingzeiten in NCs. Die Effizienz des Elektronentransfers (ET) (ηET) steigt mit der NC-Größe in Komplexen aus CsPbBr₃-NCs und BQ-Molekülen (NC-BQ-Komplexen), wenn die gleiche BQ-Konzentration aufrechterhalten wird, wie durch transiente Photobleichung und Photolumineszenzspektroskopie untersucht. Die Kontrolle der gleichen Anzahl an gebundenen BQ-Akzeptormolekülen pro NC induziert den gleichen ηET in NC-BQ-Komplexen, auch wenn die NC-Größen unterschiedlich sind. Unsere Ergebnisse liefern neue Einblicke in das ultraschnelle Ladungsübertragungsverhalten in Perowskit-NCs, was für die Entwicklung effizienter Lichtenergieumwandlungsgeräte wichtig ist.

CsPbBr3-NCs mit unterschiedlichen Konzentrationen an DDAB-Liganden wurden auf der Grundlage der berichteten Literatur bei Raumtemperatur und Luftatmosphäre synthetisiert.17 Die Zugabe der DDAB-Liganden in Mengen von 0,05, 0,1, 0,3 und 0,5 mmol kann die Absorptions- und PL-Emissionspeaks von DDAB-modifizierten CsPbBr3-NCs erheblich beeinflussen. Die ersten Exzitonenabsorptionspeaks von gewachsenen CsPbBr3-NCs sind mit einem Anstieg der DDAB-Ligandenkonzentration blauverschoben von 509 auf 477 nm, und die entsprechenden PL-Emissionspeaks sind von 512 auf 480 nm blauverschoben, wie in den Feldern a bzw. b von Abbildung 1 dargestellt. Im Vergleich dazu kam es bei Zugabe verschiedener Gehalte an herkömmlichem OAm zu einer PL-Peakverschiebung von nur ∼6 nm Liganden (siehe Abbildung S1). Es ist bekannt, dass der verschobene Emissionspeak mit der NC-Größe und der Bandlücke von CsPbBr3-NCs korreliert,15,32 was darauf hindeutet, dass DDAB-Liganden bei Verwendung von Raumtemperaturmethoden eine bessere Größenkontrolle für CsPbBr3-NCs im Vergleich zu herkömmlichen OAm-Liganden haben. Die detaillierten Syntheseverfahren finden Sie im experimentellen Teil der Hintergrundinformationen.

Abbildung 2. PL-Spektren von gewachsenen CsPbBr3-NCs (normalisierte durchgezogene Linien) und NC-BQ-Komplexen (gestrichelte Linien) für unterschiedliche BQ-Konzentrationen von (a) 0,46 mM und (b) 4,63 mM (b).

Abbildung 3. PL-Abklingkurven von gewachsenen CsPbBr3-NCs und NC-BQ-Komplexen mit unterschiedlichen NC-Größen. Die BQ-Konzentrationen betragen in den NC-BQ-Komplexen 0,46 und 4,63 mM. Die anfänglichen PL-Intensitäten werden auf die gleichen Werte normiert.

Abbildung 4. BQ-Konzentrationsabhängige PL-Intensität für CsPbBr3-NC-Größen von (a) 13,3 nm und (b) 6,3 nm. Integrierte PL-Intensitäten (schwarze Linien) und die m-Werte (rote Linien) als Funktion der BQ-Konzentrationen für CsPbBr3-NC-Größen von (c) 13,3 nm und (d) 6,3 nm.

Abbildung 5. (a) PL-Spektren von gewachsenen CsPbBr3-NCs mit NC-Größen von 6,3 und 13,3 nm und den entsprechenden NC-BQ-Komplexen mit unterschiedlichen m-Werten. Zeitaufgelöste PL-Spektren von gewachsenen CsPbBr3-NCs und NC-BQ-Komplexen mit unterschiedlichen m-Werten und NC-Größen von (b) 13,3 nm und (c) 6,3 nm. (d) ηET als Funktion des m-Werts.

Um den Grenzflächen-ET-Mechanismus weiter zu demonstrieren, wird die Beziehung zwischen BQ-Konzentrationen und PL-Intensitäten von CsPbBr₃-NCs unterschiedlicher Größe untersucht. Die PL-Spektren von 13,3 und 6,3 nm großen CsPbBr₃-NCs im gewachsenen Zustand und ihren entsprechenden NC-BQ-Komplexen mit unterschiedlichen BQ-Konzentrationen sind in den Feldern a und b von Abbildung 4 dargestellt. Bei 13,3 und 6,3 nm großen NCs verringert eine Erhöhung der BQ-Konzentration die PL-Intensität. Die Adsorption von BQ-Molekülen auf NC-Oberflächen wird durch die Langmuir-Adsorptionsisotherme bestimmt und folgt einer Poisson-Verteilung. Die integrierten PL-Intensitäten und die Bildung von m-Werten für 13,3- und 6,3-nm-NCs als Funktion der BQ-Konzentrationen sind in den Feldern c und d von Abbildung 4 dargestellt (detaillierte Berechnungsinformationen finden Sie in den Hintergrundinformationen). Wie in den Feldern c und d von Abbildung 4 gezeigt, nehmen mit zunehmender BQ-Konzentration (und damit dem m-Wert) die integrierten PL-Intensitäten sowohl für große als auch für kleine NC-BQ-Komplexe ab. Beachten Sie, dass bei einer Verringerung der NC-Größe zusammen mit einem erhöhten E_g die treibende Kraft in NC-BQ-Komplexen zunimmt, was den ET-Prozess beschleunigt. Bei gleichen BQ-Konzentrationen ist der m-Wert jedoch in 6,3-nm-NCs kleiner als in 13,3-nm-NCs, was die dominierende Rolle bei den ET-Prozessen spielt, was zu längeren ET-Zeiten und damit längeren Abklingzeiten in 6,3-nm-NCs führt, wie in Abbildung 3 dargestellt.

Weitere Untersuchungen der ultraschnellen Ladungsdynamik in NCs unterschiedlicher Größe mit und ohne BQ, aber mit demselben m-Wert werden mithilfe transienter Photobleichungsspektren (oder zeitaufgelöster Differentialtransmissionsmessungen) durchgeführt.40 Die Wellenlängen der Pump- und Sondenimpulse werden für jede Probe von CsPbBr3-NCs und NC-BQ-Komplexen auf den ersten Exzitonenübergang eingestellt. Für so gewachsene CsPbBr3-NCs mit Größen von 13,3 und 6,3 nm erzeugt eine Pumpfluenz (Fp) von 20 μJ/cm2 durchschnittlich 0,74 bzw. 0,038 Elektron-Loch-Paare pro NC (im Folgenden als ⟨N⟩ bezeichnet)41 (detaillierte Berechnungsinformationen finden Sie in den Hintergrundinformationen). Abbildung 6 zeigt die transiente Photobleichdynamik von CsPbBr3-NCs im gewachsenen Zustand mit Größen von 13,3 und 6,3 nm und ihren entsprechenden NC-BQ-Komplexen mit demselben m-Wert. Alle transienten Photobleichdynamiken weisen zwei Zerfallskomponenten auf, einen schnellen und einen langsamen Zerfall (τTA1 bzw. τTA2). Abbildung 6a zeigt die transiente Photobleichungsdynamik von gewachsenen NCs mit einem L von 13,3 nm und zeigt die schnellen und langsamen Zerfallsprozesse mit einem τTA1 von 300 ps und einem τTA2 von 1130 ps. Die schnelle Zerfallskomponente kann den Elektronen- und/oder Locheinfangprozessen zugeschrieben werden, während die langsame Zerfallskomponente bei der Photobleichmessung mit der erkannten schnellen PL-Zerfallskomponente übereinstimmt und den strahlungslosen Rekombinationsprozessen zugeschrieben werden kann.29 Die Photobleichdynamik in 13,3 nm großen NC-BQ-Komplexen zeigt auch eine schnelle Zerfallskomponente τTA1 von 185 ps und eine langsame Zerfallskomponente τTA2 von 1000 ps. Die Verkürzung von τTA1 und τTA2 nach Zugabe von BQ-Molekülen im Vergleich zu denen in gewachsenen NCs kann auf den ET von den Leitungsbändern von CsPbBr3-NCs zum LUMO von BQ-Elektronenakzeptoren zurückgeführt werden. Die Übertragungseffizienz der schnellen und langsamen Prozesse beträgt 38 % bzw. 12 %. Wie in Abbildung 6b gezeigt, zeigen gewachsene CsPbBr3-NCs und NC-BQ-Komplexe mit einer Größe von 6,3 nm ähnliche Phänomene, jedoch mit unterschiedlichen Abklingzeitkonstanten im Vergleich zu 13,3 nm großen NCs. Die Zeiten für schnelle und langsame Zerfallsprozesse sind wie folgt: τTA1 = 120 ps und τTA2 = 800 ps in 6,3-nm-NCs im gewachsenen Zustand, was schneller ist als in 13,3-nm-NCs. Für die 6,3 nm großen NC-BQ-Komplexe ändern sich die Lebensdauern der schnell und langsam zerfallenden Komponenten auf τTA1 von 71 ps und τTA2 von 700 ps. Die beiden Prozesse weisen Übertragungseffizienzen von 41 % bzw. 13 % auf. Die detaillierten Parameter sind in Tabelle S3 aufgeführt. Beachten Sie, dass die Verhältnisse der Zeitkonstanten zwischen NCs mit und ohne BQ nahezu unabhängig von der Pumpfluenz (oder ⟨N⟩) sind, wie in Abbildung S6 und Tabelle S4 dargestellt. Aus den oben dargestellten Ergebnissen können wir schließen, dass durch die Steuerung desselben m-Werts auch bei unterschiedlichen Größen die gleichen ET-Effizienzen in NC-BQ-Komplexen erzielt werden können.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass CsPbBr3-NCs unterschiedlicher Größe durch Variation des Gehalts des DDAB-Liganden bei Raumtemperatur und Luftatmosphäre synthetisiert wurden. Elektronenakzeptor-BQ-Moleküle werden eingesetzt, um die ultraschnellen Grenzflächen-ET-Prozesse von CsPbBr3-NCs mithilfe zeitaufgelöster PL- und differentieller Transmissionsspektren zu untersuchen. Die Zugabe von BQ-Molekülen kann die PL in CsPbBr3-NCs aller Größen effektiv löschen. Bei Zugabe der gleichen Konzentration an BQ-Molekülen steigt ηET mit der NC-Größe, da die Anzahl der BQ-Moleküle pro NC in größeren NCs größer ist. Wenn die gleiche Anzahl von BQ-Molekülen pro NC beibehalten wird, sind sowohl der Grad der PL-Löschung als auch der ηET in NC-BQ-Komplexen für verschiedene NC-Größen nahezu gleich. Dies zeigt, dass die Akzeptorzahl pro NC im Vergleich zur NC-Größe der dominierende Faktor für die Steuerung der Effizienz von Grenzflächen-ET-Prozessen ist.

Diese Arbeit wird von der National Natural Science Foundation of China (Grants 12104311, 12174108 und 12004239), dem Shanghai Chenguang Program (Grant 22CGA74), dem National Key R&D Program of China (Grant 2021YFB3501700) und dem Science and Technology Innovation Program des Shanghai Science and Technology Committee (STCSM) (Grants) unterstützt 22N21900400 und 23N21900100), das Schlüssel-F&E-Programm der Provinz Jiangsu (Grant BE2023048) und das Schlüssel-F&E-Programm der Provinz Zhejiang (Grant 2024C01193).

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